趙俊明，李詠梅，周琪
(同濟(jì)大學(xué)污染控制與資源化研究國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200092)

　　摘　要：工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)排放的污水及城市污水中都舍有有毒有機(jī)物且種類(lèi)繁多，有些可能含量并不高但對(duì)生態(tài)環(huán)境的危害卻不容忽視。目前污水排放標(biāo)準(zhǔn)中很少有污水毒性削減的相關(guān)規(guī)定，隨著人們生活水平的提高以及環(huán)境意識(shí)的增強(qiáng)，有毒有機(jī)物對(duì)水環(huán)境的污染將越來(lái)越受到人們的關(guān)注。文中綜述了國(guó)內(nèi)外污水毒性削減的相關(guān)工藝技術(shù)，包括物化、化學(xué)、生物處理幾方面，并展望了未來(lái)的發(fā)展方向。
　　關(guān)鍵詞：毒性削減；物化處理；化學(xué)處理；生物處理
　　中圖分類(lèi)號(hào)：X703.1　　文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A　　文章編號(hào)：1009—2455(2004)06—0005—05

Progresses in Study of Technology for Reduction of Toxicity of Waste Water
ZHAO Jun-ming, LI Yong-mei, ZHOU Qi
(State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse, Tongji University, Shanghai 200092 China)

　　Abstract: The wastewater discharged by industrial and agricultural production as well as municipal wastewater contain many kinds of toxic organic matters. The contents of some of the toxic organic matters may not be high but the harm they bring to the ecological environment may not be ignored. At present, there exist very few provisions concerning the reduction of the toxicity of wastewater in the standards for the discharge of wastewater. With the improving of people‘s living level and the strengthening of their environmental consciousness, more and more attention of people will be paid to the pollution of water environment by toxic organic matters. Technologies in China and outside China concerning the reduction of the toxicity of wastewater, in the fields of physiochemical treatment, chemical treatment and biological treatment, are summarized in this paper, with the orientation of future development forecast.
　　Key words: reduction of toxicity; physiochemical treatment; chemical treatment; biological treatment

　　隨著人們對(duì)環(huán)境污染問(wèn)題的重視和污水處理技術(shù)的發(fā)展，我國(guó)在水污染控制方面取得了很大的進(jìn)步。但是現(xiàn)今的控制指標(biāo)大都停留在化學(xué)需氧量(COD)，懸浮物濃度(SS)等常規(guī)指標(biāo)上，較少針對(duì)廢水的毒性削減。而COD和SS指標(biāo)并不能衡量污水中各種各樣的有毒難降解有機(jī)物的毒性，表面看ρ(COD)為80mg/L的出水也許是不錯(cuò)的，但是事實(shí)上在石油化工，印染等工業(yè)廢水中卻可能含有復(fù)雜的芳香化合物。另外，在城市污水中也有檢測(cè)出有毒有機(jī)物質(zhì)的報(bào)道^[1]。

1 有毒有機(jī)污染物綜述

　　有毒有機(jī)污染物可以在生物體內(nèi)遷移轉(zhuǎn)化和富集，并且大多具有“三致”效應(yīng)，對(duì)人類(lèi)健康以及生態(tài)環(huán)境的危害往往是非常嚴(yán)重，甚至不可逆的。因此，有毒有機(jī)物的污染問(wèn)題一直備受世界各國(guó)的普遍關(guān)注。水體中的有毒有機(jī)物主要有多氯聯(lián)苯(PCBs)，多環(huán)芳烴(PAHs)，有機(jī)氯農(nóng)藥，酚類(lèi)化合物等^[2]。其中多氯聯(lián)苯在水中溶解度很小，易聚集于生物體脂肪組織、肝和腦中，引起皮膚和肝臟損壞；多環(huán)芳烴中很多都具有致癌作用，美國(guó)環(huán)保局公布的129種優(yōu)先污染物中有16種多環(huán)芳烴；有機(jī)氯農(nóng)藥是一類(lèi)對(duì)環(huán)境具有嚴(yán)重威脅的人工合成有毒有機(jī)化合物，在世界各國(guó)公布的優(yōu)先控制污染物黑名單中都是非常重要的成員；酚類(lèi)化合物廣泛存在于自然界中，煤氣、焦化、石油化工、制藥、油漆等行業(yè)大量排放的工業(yè)廢水中主要含有苯酚，人長(zhǎng)期飲用含酚水，可引起頭昏、貧血及各種神經(jīng)系統(tǒng)癥狀，甚至中毒死亡。
　　目前對(duì)于污水毒性削減技術(shù)研究一般集中在物化、化學(xué)處理以及生物處理方面。

2 物化處理技術(shù)

2．1 萃取
　　溶劑萃取法是利用與水不相溶解或極少溶解的有機(jī)溶劑同廢水接觸，使廢水中的非極性有機(jī)物轉(zhuǎn)入溶劑，從而達(dá)到廢水凈化和回收有用物質(zhì)的目的。萃取法具有處理水量大，設(shè)備簡(jiǎn)單，成本低等優(yōu)點(diǎn)，可以實(shí)現(xiàn)高濃度有機(jī)工業(yè)廢水資源的回收。對(duì)于焦化廠(chǎng)，煤氣廠(chǎng)等出水中常含有的較高濃度的酚，可用萃取法處理，回收酚。近些年來(lái)對(duì)超臨界流體萃取技術(shù)研究較多。其萃取過(guò)程迅速簡(jiǎn)單，通常只需幾分鐘至數(shù)十分鐘，是一種高效萃取方法^[3]。
2．2 吸附
　　吸附是通過(guò)某些介質(zhì)的表面對(duì)有機(jī)物的吸附作用將污染物從污水中除去。活性炭是一種比較常用的非極性吸附劑，具有巨大的比表面積和特別發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)，對(duì)水中溶解的有機(jī)物，如苯類(lèi)化合物、酚類(lèi)化合物等有較強(qiáng)的吸附能力。而且對(duì)生物法或其他方法難以去除的有機(jī)物，如異臭、表面活性物質(zhì)、合成染料、胺類(lèi)化合物等人工合成的有機(jī)化合物有較好的去除效果。目前活性炭和其他水處理工藝的組合工藝已有廣泛的應(yīng)用^[4]，如生物活性炭、臭氧—生物活性炭、活性炭—活性污泥法等。在一些工業(yè)廢水毒性削減的工藝研究中表明^[5]，由于粉末活性炭的投加，不僅可以提高總的COD，TOC去除率，而且由于活性炭吸附對(duì)一些溶解性及揮發(fā)性有毒有機(jī)物的去除，出水經(jīng)生物毒性測(cè)試，毒性明顯降低。聚合樹(shù)脂是另一類(lèi)污水處理中常用的吸附劑，并已被用于有毒有機(jī)物的吸附處理。
　　除此之外，去除有毒及難降解有機(jī)污染物的物化處理方法還有汽提，離子交換以及膜分離技術(shù)等。利用物化法可以降低有毒有機(jī)物的濃度，而汽提，萃取等還可以實(shí)現(xiàn)資源回收。但是大多物化法對(duì)有毒物質(zhì)的去除能力有限或單純處理不經(jīng)濟(jì)，因而通常只是作為預(yù)處理，出水還含有一定量的有毒有機(jī)物，需要其他處理方法(如生化法)進(jìn)一步處理。

3 化學(xué)處理技術(shù)

3．1 化學(xué)氧化法
　　化學(xué)氧化法是去除水中有毒物質(zhì)，削減污水毒性的一類(lèi)有效方法。其中的Fenton試劑氧化技術(shù)因?qū)τ袡C(jī)物的氧化能力強(qiáng)而備受人們關(guān)注。Montserrat Perez^[6]等人研究了Fenton試劑在可見(jiàn)光及紫外光照射下對(duì)紡織廢水的處理，發(fā)現(xiàn)產(chǎn)生氧化劑的反應(yīng)速率有很大提高，有機(jī)分子的礦化速率也有顯著提高。用長(zhǎng)波紫外線(xiàn)(UVA)與Fenton試劑結(jié)合對(duì)紡織漂白廢水中的有機(jī)物有很好的降解效果。同時(shí)指出，溫度及Fenton試劑的添加比例都是十分重要的控制因素。Pignatello^[7]等研究結(jié)果表明Fenton試劑可完全降解酸性溶液中的除草劑2，4-二氯苯氧乙酸和2，4，5-T。當(dāng)用帶有少量紫外線(xiàn)的可見(jiàn)光照射時(shí)，降解作用明顯增強(qiáng)。
3．2 濕式氧化
　　濕式空氣氧化法是在高溫高壓條件下，利用氧氣或空氣作為氧化劑，氧化水中呈溶解態(tài)或懸浮態(tài)的有機(jī)物。Joglekar^[8]在溫度150～180℃，壓力0.3～1.5 MPa條件下處理含酚廢水時(shí)，COD去除率可達(dá)90％以上，對(duì)酚類(lèi)分子結(jié)構(gòu)破壞率更是接近100％。催化劑的使用可以降低能量需求，縮短反應(yīng)時(shí)間，得到更高的氧化效率。Foussard^[9]等人用濕式催化氧化法處理氯酚、硝基苯和十二烷3種有機(jī)物，在有過(guò)氧化氫存在的情況下，高溫能使上述3種有機(jī)物完全分解。
3．3 光化學(xué)氧化法
　　光化學(xué)氧化由于其可以在常溫常壓下進(jìn)行，反應(yīng)條件溫和，同時(shí)氧化能力強(qiáng)而日益受到人們的重視。光氧化法適用范圍廣，特別適用于難于生物降解的有毒有機(jī)污染物的治理。隨著研究的深入，人們發(fā)現(xiàn)粉末狀的半導(dǎo)體催化劑分散懸浮于溶液中，存在著催化劑的過(guò)濾回收等問(wèn)題，光催化從催化劑的懸浮相發(fā)展到多孔TiO₂納米薄膜固定相及復(fù)合多相催化劑。另外，為了提高光量子的效率，出現(xiàn)了電化學(xué)輔助光催化降解技術(shù)，即光電催化降解技術(shù)。X．Z．Li^[10]等人的研究小組利用了一種新型的光電極-Ti/TiO₂網(wǎng)狀光電極，并對(duì)腐殖酸的光電催化效果進(jìn)行研究。結(jié)果發(fā)現(xiàn)水中的腐殖酸會(huì)容易地吸收在Ti/TiO₂網(wǎng)電極上，并在較短的時(shí)間內(nèi)被礦化。其中光強(qiáng)度和Ti/TiO₂網(wǎng)電極的面積是影響光電催化效果的重要因素。
3．4 超臨界水氧化
　　超臨界水氧化技術(shù)實(shí)質(zhì)上是利用水在超臨界狀態(tài)下(tc>374℃，p>22.05MPa)，介電常數(shù)減少至近似于有機(jī)物的氣體，從而使氣體和有機(jī)物完全溶解在廢水中，氣液界面消失，形成均相氧化體系。因此有機(jī)物的氧化有著較高的反應(yīng)速率。Modell^[11]等用連續(xù)流系統(tǒng)研究了一種高濃度有機(jī)廢水的超臨界水氧化，廢水中含1，1，1—三氯乙烷，六氯環(huán)己烷，苯，鄰二甲苯，DDT等有毒有機(jī)物。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在溫度高于550℃時(shí)，有機(jī)氯化物在1min內(nèi)的破壞率大于99.99％，有機(jī)碳的礦化率超過(guò)99.97％，并且所有的有機(jī)物都轉(zhuǎn)化成二氧化碳和有機(jī)物。李統(tǒng)錦^[12]等對(duì)二氨基乙二肟、氨基氰和蜜胺等劇毒、致癌化合物進(jìn)行研究。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)它們?cè)谒疅釛l件下，尤其是在超臨界水中均可分解為CO₂和NH₃等無(wú)機(jī)化合物。超臨界水氧化技術(shù)中也存在著一定的問(wèn)題，如反應(yīng)器堵塞及由酸引起的反應(yīng)器嚴(yán)重腐蝕問(wèn)題。
3．5 超聲波降解技術(shù)
　　超聲波降解技術(shù)是近年發(fā)展起來(lái)的一種水處理技術(shù)。它主要是利用了超聲輻射所產(chǎn)生的空化效應(yīng)。在空化泡崩潰的瞬間，會(huì)在其周?chē)鷺O小空間范圍內(nèi)產(chǎn)生1900～5200K高溫和超過(guò)5.065 X 107Pa的高壓，并伴有強(qiáng)烈的沖擊波和時(shí)速高達(dá)400km/h的射流，這些極端環(huán)境足以將氣泡內(nèi)氣體和液體交界面的介質(zhì)加熱分解為強(qiáng)氧化性的物質(zhì)如·OH，·O等，從而氧化降解有機(jī)物質(zhì)^[13]。超聲波降解技術(shù)在污水毒性削減方面顯示了很大的發(fā)展?jié)摿ΑＫ鼘?duì)含鹵化合物的脫鹵，氧化效果顯著，氯代苯酚、氯苯等含氯有機(jī)物最終降解產(chǎn)物為HCl，H₂0，CO₂等。超聲降解對(duì)硝基化合物脫硝基亦很有效。熊宜棟^[14]用不同頻率和強(qiáng)度的超聲波以多種方式對(duì)模擬和實(shí)際硝基苯廢水進(jìn)行處理研究。發(fā)現(xiàn)功率在100W，時(shí)間為60s條件下，硝基苯的降解率可達(dá)80.9％。加入適量的H₂0₂及少量的Fe²⁺，不僅可以使COD的去除率及硝基苯的降解率分別提高到87％和92％，而且反應(yīng)時(shí)間大大縮短，超聲波強(qiáng)度也減半。目前，超聲波降解技術(shù)還主要處于實(shí)驗(yàn)探索階段。

4 生物處理技術(shù)

4．1 傳統(tǒng)生物法及其改進(jìn)工藝
　　傳統(tǒng)的活性污泥法自誕生之日起就一直肩負(fù)著處理污水的重任。但是隨著現(xiàn)代工業(yè)的發(fā)展，越來(lái)越多的合成有毒難降解物質(zhì)的產(chǎn)生加重了污水的毒性，并且讓傳統(tǒng)活性污泥工藝受到挑戰(zhàn)。在應(yīng)用好氧活性污泥法削減毒性的研究中，除了培養(yǎng)馴化活性污泥外，還應(yīng)用了一些新的工藝如膜生物反應(yīng)器等，或者作為后續(xù)工藝進(jìn)一步削減污水毒性。
　　厭氧生物技術(shù)處理高濃度有機(jī)工業(yè)廢水及含有毒難降解有機(jī)污染物的城市污水，長(zhǎng)期以來(lái)一直受人們的重視，并開(kāi)發(fā)了一系列的高效厭氧生物反應(yīng)器，如升流式厭氧污泥床，膨脹的顆粒污泥床等。利用厭氧處理過(guò)程中的水解酸化階段有其特殊的作用，人們將水解酸化與其他生物處理工藝聯(lián)用處理有毒工業(yè)廢水。李詠梅^[15]等用水解酸化—缺氧—好氧生物膜法處理焦化廢水，當(dāng)水力停留時(shí)間為37.9h時(shí)，系統(tǒng)出水對(duì)發(fā)光菌的相對(duì)發(fā)光度達(dá)96.8％，發(fā)光菌致死率下降到3.2％，其毒性相當(dāng)于0.023mg/L氯化汞的毒性，毒性很低。
　　最近有報(bào)道一種好氧和厭氧微生物共存的微氧產(chǎn)甲烷技術(shù)^[16]。具體做法是向厭氧反應(yīng)器中充人適量氧氣，使反應(yīng)器內(nèi)由嚴(yán)格厭氧狀態(tài)轉(zhuǎn)化為微氧狀態(tài)(DO接近于零，一般小于0.03 mg/L)。該技術(shù)不僅很好地結(jié)合了好氧出水COD低和厭氧剩余污泥量少的特點(diǎn)，更重要的是它能使許多在嚴(yán)格厭氧或嚴(yán)格好氧條件下難以降解的毒性物質(zhì)幾乎完全礦化。例如Tartakovsky^[17]，等人通過(guò)對(duì)多氯聯(lián)苯Aroclorl242在微氧條件下的降解情況研究發(fā)現(xiàn)，微氧系統(tǒng)中氧化與還原作用的結(jié)合使多氯聯(lián)苯Aroclorl242接近完全的礦化。另外，造紙廢水中的主要有毒物質(zhì)樹(shù)脂在微氧環(huán)境下也有很好的降解。
4．2 培養(yǎng)和投加高效降解菌
　　自然界有著豐富的微生物種群，當(dāng)其生存環(huán)境發(fā)生變化時(shí)，某些微生物通過(guò)自然突變形成新的菌種，更多的可能通過(guò)形成誘導(dǎo)酶系統(tǒng)具備了新的新陳代謝功能生存下來(lái)。利用微生物的這種特性，可以選擇適當(dāng)?shù)奈⑸锶郝洌瑒?chuàng)造和保持最佳環(huán)境條件，從而篩選和培養(yǎng)高效優(yōu)勢(shì)菌種用以降解各種有毒難降解有機(jī)物，從而削減污水毒性。
　　目前很多生物難以處理的有機(jī)物都已經(jīng)培養(yǎng)和分離出高效的降解菌。黃桿菌，鐮刀菌等多種菌株對(duì)酚有降解作用，其中白僵菌降解率達(dá)96％，假單胞菌降解率為95％。劉志培^[18]等人從活性污泥中分離出的食酸叢毛胞菌可在質(zhì)量濃度高達(dá)5000mg/L的苯胺中生長(zhǎng)。當(dāng)苯胺的質(zhì)量濃度為2000mg/L左右時(shí)，經(jīng)3d培養(yǎng)即可全部降解。霍夫曼棒桿菌、微黃色節(jié)桿菌和克雷伯氏桿菌可將乙腈、丙腈和丁腈等腈化物降解生成相應(yīng)的酰胺、羧酸和氨^[19]。白腐真菌因具有在一定環(huán)境中的競(jìng)爭(zhēng)優(yōu)勢(shì)和細(xì)胞外降解的特性對(duì)多種有毒有機(jī)物都有很好的降解^[20]。
4．3 利用共代謝作用
　　很多污染物質(zhì)在單獨(dú)作為碳源時(shí)被認(rèn)為是難以生物降解的，但是如果加入一些像甲醇這樣的一級(jí)基質(zhì)卻是可以被微生物降解的，這便是所謂的共代謝作用。馬娜^[21]在研究含氮雜環(huán)化合物缺氧生物降解時(shí)發(fā)現(xiàn)，在缺氧條件下甲醇的加入可以提高吡啶、喹啉、苯并咪唑等的降解效率。在共代謝作用中，非生長(zhǎng)基質(zhì)并不能引起微生物能量的增長(zhǎng)、增殖。微生物主要是利用生長(zhǎng)基質(zhì)(一級(jí)基質(zhì))產(chǎn)生的酶來(lái)降解非生長(zhǎng)基質(zhì)。因此，一級(jí)基質(zhì)的選擇是十分重要的。同時(shí)，共代謝過(guò)程中一級(jí)基質(zhì)與二級(jí)基質(zhì)要保持合適的濃度。
4．4 基因工程技術(shù)
　　隨著微生物遺傳學(xué)的發(fā)展，人們發(fā)現(xiàn)，微生物降解有機(jī)污染物的基因通常與質(zhì)粒有關(guān)。許多有毒化合物，尤其是復(fù)雜芳環(huán)類(lèi)化合物的生物降解往往有降解性質(zhì)粒的參與。因此，通過(guò)對(duì)特定的降解性質(zhì)粒進(jìn)行研究，分離出目的基因片段，再將其與適當(dāng)?shù)妮d體連接后，轉(zhuǎn)入受體菌中，便可得到能夠降解特定有毒有機(jī)污染物的基因工程菌。工程菌的另一類(lèi)育種方法是利用原生質(zhì)體融合技術(shù)，將幾種遺傳性狀不同的細(xì)胞變成一個(gè)細(xì)胞，融合的細(xì)胞可以集中雙親的優(yōu)良性狀，甚至還可能產(chǎn)生雙親沒(méi)有的一些新性狀。
　　國(guó)內(nèi)外對(duì)于工程菌的育種及性狀的研究都取得了很大成果。Chakrabayty在同一菌株中組人4種假單細(xì)胞菌的遺傳基因，這些細(xì)菌分別帶有CAM，OCT，SAL和NAH降解質(zhì)粒(分別為降解苯、甲苯、辛烷和樟腦)得到的工程菌能夠同時(shí)降解脂肪烴、芳烴、萜和多環(huán)芳烴。應(yīng)用于工藝研究，可用固定化細(xì)胞技術(shù)。呂萍萍^[22]，等人克隆有苯降解過(guò)程中的關(guān)鍵基因—甲苯雙加氧酶的基因工程菌E．coli．JM109(pKST11)，能在15h內(nèi)將1000mg/L的苯降解80％。應(yīng)用于固定化細(xì)胞反應(yīng)器中，在水力停留時(shí)間15.31 min時(shí)，可將1500mg/L的苯降解67.99％，如果延長(zhǎng)水力停留時(shí)間，可使去除率達(dá)到95.85％。

5 結(jié)語(yǔ)

　　對(duì)于污水的毒性削減，有物化、化學(xué)以及生物處理等多種方法，很多方法對(duì)有毒有機(jī)物的去除很有效。但單一使用某種技術(shù)或工藝，由于技術(shù)不完善或經(jīng)濟(jì)上不合算，不能將污水中所有的有毒有機(jī)物去除完全，而且一些技術(shù)還處在研究階段，存在著不少懸而未決的問(wèn)題。例如對(duì)于微生物共代謝的一些機(jī)理還不太清楚；基因工程菌還主要處于實(shí)驗(yàn)室研究階段，安全性問(wèn)題一直是工程應(yīng)用的主要障礙；化學(xué)處理法中的各種高級(jí)氧化技術(shù)雖然效率高，反應(yīng)快，但處理費(fèi)用高，一般反應(yīng)條件要求嚴(yán)格。因此，在污水毒性削減方面，除了加強(qiáng)各工藝技術(shù)基礎(chǔ)性研究之外，根據(jù)各工藝特點(diǎn)開(kāi)發(fā)聯(lián)合工藝仍然是以后研究的重點(diǎn)。例如，對(duì)于毒性相對(duì)較小的城市污水可以研究并利用生物處理階段厭氧、缺氧、好氧對(duì)毒性削減的不同作用，組合新的處理工藝，從而實(shí)現(xiàn)污水的最終無(wú)害化。

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作者簡(jiǎn)介：趙俊明(1980-)，男，山西運(yùn)城人，同濟(jì)大學(xué)在讀碩士，研究水污染控制，電話(huà)(021)65987317，zjmvint@hotmail。