郭敏麗1 王金生1 李書紳2
（1、北京師范大學(xué)環(huán)境科學(xué)研究所，環(huán)境模擬與污染控制國家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，北京 100875
2、中國輻射防護(hù)研究院，太原，030006）

　　低中放廢物處置場(chǎng)的設(shè)計(jì)有效期一般為300～500年，在此期間，絕大部分核素衰變殆盡，而少量超鈾核素（如²³⁷Np、²³⁸Pu）的濃度基本上還保持在接收時(shí)的水平，顯然，低中放廢物處置庫達(dá)到設(shè)計(jì)壽期后，從處置庫釋放到周圍環(huán)境中的放射性核素主要是這些超鈾核素。超鈾核素壽命長(zhǎng)、毒性大，對(duì)人類健康存在潛在的威脅，加之低中放廢物近地表處置與人類生存環(huán)境密切相關(guān)，因此，低中放廢物處置的安全性是公眾普遍關(guān)注的問題。
　　處置場(chǎng)中的核素主要通過地下水對(duì)人類環(huán)境產(chǎn)生影響，所以，研究超鈾核素在含水層中的遷移，對(duì)處置場(chǎng)的安全評(píng)價(jià)具有重要意義。
　　本文模擬了野外黃土介質(zhì)中超鈾核素的組件遷移試驗(yàn)，獲得了含水層黃土對(duì)超鈾核素的吸附參數(shù)，從而為低中放廢物處置場(chǎng)的安全評(píng)價(jià)方法提供科學(xué)依據(jù)。

1. 核素在黃土含水層中的遷移模擬

1.1 試驗(yàn)簡(jiǎn)介
　　野外黃土介質(zhì)中超鈾核素的組件遷移試驗(yàn)是在中國輻射防護(hù)研究院（CIRP）榆次試驗(yàn)場(chǎng)完成的。試驗(yàn)場(chǎng)位于中國北方半干旱地區(qū)的黃土臺(tái)塬上，其含水層分潛水含水層和承壓水含水層，超鈾核素試驗(yàn)主要在潛水中進(jìn)行。
　　組件試驗(yàn)在試驗(yàn)場(chǎng)地下研究設(shè)施（URF）的試驗(yàn)豎井（直徑2.5m、深度6 m）壁中開展。在不破壞土壤結(jié)構(gòu)的前提下，用圓管在迎地下水水流方向一面采集土柱，在土柱中投放示蹤劑，然后再將其放回原含水層進(jìn)行核素遷移的現(xiàn)場(chǎng)示蹤。試驗(yàn)土柱為雙段結(jié)構(gòu)，總長(zhǎng)100cm，示蹤劑投放于兩段柱子的接口處，采用了點(diǎn)源和面源兩種投放方式。示蹤劑為放射性核素³H、²³⁷Np和²³⁸Pu。
　　試驗(yàn)共六組，其中點(diǎn)源有一組件為擾動(dòng)土，其余組件為原狀土。
1.2 核素在黃土含水層中的遷移模擬
1.2.1 ³H在黃土含水層中的遷移模擬
　　³H在黃土含水層中遷移時(shí)，黃土對(duì)其幾乎沒有吸附。在模擬²³⁷Np、²³⁸Pu在黃土含水層組件中的遷移時(shí)，首先利用³H這一性質(zhì)，模擬²³⁷Np、²³⁸Pu遷移計(jì)算所需的流場(chǎng)。
　　模擬選用一維模型，原點(diǎn)選在兩段柱子接口處，末端選在水流出口，以地下水水流方向?yàn)檎较颍M-5～50cm之間的范圍，模擬總長(zhǎng)為55cm。模擬時(shí)將組件來水方向以及兩側(cè)定為Neumann邊界，出口為出流邊界，兩側(cè)彌散通量等于零。計(jì)算剖分為1×167=167個(gè)單元，2×168=336結(jié)點(diǎn)。
　　模擬區(qū)域分為兩個(gè)參數(shù)區(qū)，計(jì)算時(shí)不同參數(shù)區(qū)的物理參數(shù)取值見表1。
　　根據(jù)選定的參數(shù)，采用自行開發(fā)的非平衡吸附模式NESOR程序進(jìn)行模擬，模擬時(shí)間步長(zhǎng)為1天。
1.2.2 ²³⁷Np、²³⁸Pu在黃土含水層中的遷移模擬
　　模擬時(shí)，面源采用一維模型，點(diǎn)源采用二維模型。面源剖分與³H的模擬相同，點(diǎn)源則根據(jù)組件直徑的不同采用不同的剖分單元，對(duì)于直徑108mm的組件，計(jì)算時(shí)剖分為64×14=896個(gè)單元，65×15=975個(gè)結(jié)點(diǎn)；對(duì)于直徑240mm的組件，計(jì)算時(shí)剖分為64×22=1408個(gè)單元，65×23=1495個(gè)結(jié)點(diǎn)。
　　采用非平衡吸附模式NESOR程序模擬，最小時(shí)間步長(zhǎng)1天，最大10天，增量1天。

2. 模擬結(jié)果與討論

2.1 ³H模擬結(jié)果與討論
　　由于³H的流出量受人工控制，面源各組件的峰位遷移速度差距較大，分別為0.74、1.92和1.28cm/d，該流速為實(shí)際孔隙流速，對(duì)應(yīng)的由非平衡吸附模式NESOR程序模擬的達(dá)西流速為0.175、0.35和0.28cm/d。由有效孔隙度ne定義可知，有效孔隙度為達(dá)西流速與實(shí)際流速的比值，因此可計(jì)算得到有效孔隙度ne范圍在0.182～0.236之間。
　　點(diǎn)源各組件的峰位遷移速度差距也較大，計(jì)算得到的有效孔隙度ne范圍為0.17～0.29。在點(diǎn)源試驗(yàn)中，有一組件為擾動(dòng)土試驗(yàn)，介質(zhì)較為均勻，由其計(jì)算得到的有效孔隙度具有一定的代表性，而且該值也與面源計(jì)算結(jié)果較為接近，所以，由本次模擬計(jì)算得到的有效孔隙度的范圍為0.18～0.24。與CIRP和JAERI（日本原子力研究所）第一期合作研究的結(jié)果0.262相比，該結(jié)果偏小，這可能是由于在第一期研究有效孔隙度時(shí)，忽略了不動(dòng)水存在的原因。
2.2 ²³⁷Np、²³⁸Pu模擬結(jié)果與討論
　　面源模擬所得²³⁷Np的分配系數(shù)Kd范圍為250～350ml/g，²³⁸Pu的Kd范圍為450～770ml/g，縱向彌散度αL的范圍為2～4.5cm，非平衡速率參數(shù)α范圍約在0.2～0.9 1/d之間；點(diǎn)源模擬獲取的分配系數(shù)Kd值²³⁷Np為198～397ml/g，²³⁸Pu的Kd值約在503～1198ml/g之間，縱向彌散度αL在0.97～9.7cm之間，橫向彌散度αT為0.2～4.5cm，非平衡速率參數(shù)α為0.137～0.325 1/d。
　　在對(duì)核素²³⁷Np、²³⁸Pu遷移試驗(yàn)的模擬中，模擬曲線在源項(xiàng)周圍出現(xiàn)了濃度的低值點(diǎn)，可能是由于源項(xiàng)周圍石英砂的作用產(chǎn)生的。

3. 結(jié)論

　　通過本次模擬，得到以下結(jié)論：
　　（1） 由于黃土含水層對(duì)³H基本不吸附，使得³H隨地下水一起運(yùn)動(dòng)，因此，模擬³H的遷移，能較好的模擬地下水的流場(chǎng)。
　　（2） 計(jì)算得到黃土有效孔隙度ne范圍在0.18～0.24之間。
　　（3） 含水層組件模擬獲取的分配系數(shù)Kd值²³⁷Np為198～397ml/g，²³⁸Pu為450～1198ml/g；縱向彌散度αL在0.97～9.7cm之間，橫向彌散度αT的范圍為0.2～4.5cm；非平衡速率參數(shù)α的范圍為0.137～0.9 1/d。
從整個(gè)模擬結(jié)果來看，模擬所獲得的參數(shù)基本符合試驗(yàn)范圍，模擬結(jié)果可直接用于核素在黃土含水層中的預(yù)測(cè)。該項(xiàng)研究結(jié)果不僅可以為低中放廢物處置庫失效后的安全評(píng)價(jià)提供科學(xué)依據(jù)，還可以對(duì)重金屬、化肥以及農(nóng)藥等中的污染質(zhì)在多孔介質(zhì)中的遷移研究提供可借鑒的經(jīng)驗(yàn)。